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科研进展
  

化学学院代克化在《Joule》发文提出锂离子电池高容量富锂正极材料中的氧活性来源新观点


发布时间:2021-03-29

开发低成本的高能量密度锂离子电池一直是能源化学领域的重点与难题。其中,正极材料是关键瓶颈。近年来,随着晶格氧参与氧化还原反应概念的提出,富锂材料因其高容量受到前所未有的关注。富锂材料中“富锂”结构(锂占据过渡金属层,最典型的为Li2MnO3)通常被认为是导致晶格氧参与可逆氧化还原反应的原因。本文对这一传统观点提出了不同看法。

论文通过代克化老师等人提出的定量分析过渡金属与氧氧化还原的先进技术(Joule2019, 3, 518-541),发现在Li2MnO3整个充放电过程中都不存在可逆的晶格氧氧化还原反应。之后,又对比了一系列富锂、传统层状材料和Li2MnO3RIXS实验结果,发现富锂材料和传统层状材料中的晶格氧氧化还原反应的光谱特征有着惊人的相似,反而与Li2MnO3有着很大区别(图1)。

论文通过坚实的实验、翔实的证据和详尽的分析,指出“富锂” 这一化学配置本身并没有与晶格氧的可逆氧化还原反应起源之间有直接关联。这一结论否定了之前对于富锂正极材料充放电机理的固有认识,为进一步研究其确切机理、提高其性能提供了极为重要的理论参考。

1. 不同正极材料在完全充电状态下的O-K mRIXS图谱比较

相关成果近日以“Cycling mechanism of Li2MnO3: LiCO2batteries and commonality on oxygen redox in cathode materials”为题发表在《Joule》上(doi: 10.1016/j.joule.2021.02.004)。明发国际app化学学院代克化副教授为该论文共同第一作者。

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